Λαϊκός τραγουδοποιός και οργανοπαίχτης της πρώτης μεταπολεμικής γενιάς. Έγραψε και ερμήνευσε πάνω από 150 τραγούδια.
Ο Τόλης Χάρμας γεννήθηκε το 1918 στο Λεωνίδιο Αρκαδίας, ως Απόστολος Χαρμαντάς. Γιος λαουτιέρη, πέρασε τα παιδικά και εφηβικά του χρόνια στη γενέτειρά του και το 1936 μετακόμισε στον Πειραιά. Εκεί γνώρισε τον Γιώργο Μουζάκη και αποφάσισε να γίνει μουσικός. Έμαθε κιθάρα και μπαγλαμά και στην Κατοχή έπαιζε σε ταβέρνες για ένα πιάτο φαί.
Επαγγελματίας μουσικός έγινε το 1948, όταν γνώρισε τη γυναίκα της ζωής του, τη φιλόλογο Λίτσα Ζέρβα (1917-1978) από τη Θήβα. Δημιούργησαν το ξακουστό «Ντούο Χάρμα», που έγραψε ιστορία στο λαϊκό τραγούδι της δεκαετίας του '50, με μεγάλες επιτυχίες στο ενεργητικό του.
Έχει ερμηνεύσει σε πρώτη εκτέλεση τραγούδια, όπως: «Κάποια μάνα αναστενάζει» του Βασίλη Τσιτσάνη, «Ένα τραγούδι απ' το Αλγέρι» του Απόστολου Καλδάρα, «Πάλι εχτές στις τρεις ήρθες να κοιμηθείς» του Μανώλη Χιώτη, «Ένα καράβι απ' τον Περαία» του Γιώργου Μητσάκη, και τα δικά του «Η καρδιά του μάγκα», «Γκιουλτζαμάλ», «Το σφάλμα», «Αλήτικα μικρόβια», «Εδώ παπάς, εκεί παπάς», που τραγούδησε ο Τάκης Μπίνης κ.ά. Εμφανίστηκε στις ταινίες «Αγάπη και θύελλα» του Σωκράτη Καψάσκη, «Έλα στο θείο» του Νίκου Τσιφόρου και «Λατέρνα, φτώχεια και φιλότιμο» του Αλέκου Σακελλάριου.
Στην κωμωδία του Σακελλάριου ακούγονται τα τραγούδια του Μάνου Χατζιδάκι «Είμαι άντρας» και «Γαρύφαλλο στ' αυτί», τα οποία στην πραγματικότητα συνέθεσε ο Χάρμας. Όπως είπε σε μια συνέντευξή του στον ρεμπερολόγο Παναγιώτη Κουνάδη το 1996, μεταβίβασε τα πνευματικά δικαιώματα στον Φίνο και αυτό με τη σειρά του στον Χατζιδάκι.
Από το «Ντούο Χάρμα» ξεκίνησε τη μεγάλη της καριέρα το 1956 η Μαρινέλλα, η οποία πήρε το καλλιτεχνικό της ψευδώνυμο από το ομώνυμο τραγούδι του Τόλη Χάρμα. Την ίδια χρονιά, η γυναίκα του εγκατέλειψε τα το τραγούδι για να αφιερωθεί στην ανατροφή των δύο παιδιών τους, του Αριστείδη και της Ιωάννας (της μετέπειτα λαϊκής τραγουδίστριας Νανάς Χάρμα).
Συνέχισε μόνος του ως το 1967, οπότε μετανάστευσε στις ΗΠΑ. Πρόλαβε να συνεργαστεί με τον Μάνο Χατζιδάκι στη μουσική των ταινιών «Η Χώρα των Ονείρων» και «Ποτέ την Κυριακή», όπου έφθασε μέχρι τις Κάννες για τα «Παιδιά του Πειραιά», παίζοντας κιθάρα στην ορχήστρα Λαβράνου.
Στις Ηνωμένες Πολιτείες παρέμεινε για 14 χρόνια, παίζοντας σε κοσμικά κέντρα της ομογένειας. Το 1981 επέστρεψε στην Ελλάδα και ως το φινάλε της ζωής του, στις 22 Μαΐου 2008, παρέμεινε ενεργός μουσικά, με εμφανίσεις σε παραδοσιακά ταβερνάκια.